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報告書

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-007, 59 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-007.pdf:2.09MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行うことを目的とする。特に、極低温での測定を行うことで、さらなる高感度・高分解能測定を実現すると共に、量子化学計算や多変量解析、機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。令和2年度は、極低温TRLFS測定システムの構築として、令和元年度から継続して、極低温TRLFS測定システムの改良を実施した。また、模擬デブリ試料の変質試験により得られた試料を用いて、極低温TRLFS測定を実施した。模擬燃料デブリ変質試験と変質相の同定においては、令和元年度から継続して、模擬デブリ試料の変質試験を行い、得られた試料を極低温TRLFS測定に供した。測定結果と参照試料ライブラリを比較して、異なる条件で模擬デブリ表面に生成する変質相を多変量解析や機械学習を用いて同定した。

報告書

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-053, 64 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-053.pdf:3.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー蛍光法に用いた燃料デブリ変質相の同定」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行う。特に、極低温での測定を行うことで、さらなる高感度・高分解能測定を実現すると共に、量子化学計算や多変量解析、機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。令和元年度は、前年度に構築した室温TRLFSシステムを元に極低温TRLFSシステムを構築し、システムの検証を行った。また、3種類の参照試料を合成し、極低温TRLFSシステムを用いた測定へ試料を提供し、得られたデータを参照試料のTRLFSライブラリとして準備した。そして、模擬デブリ試料としてU(IV)O$$_{2}$$を作製し、5種類の試験条件で変質試験を開始すると共に、Parallel Factor Analysis (PARAFAC)によるスペクトル分離手法、および、機械学習によるスペクトルマッチング手法を構築した。

報告書

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2019-030, 66 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-030.pdf:7.11MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定」について取りまとめたものである。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行う。特に、極低温での測定を行い、蛍光収率を向上させ、ピーク広がりを抑えることで、さらなる高感度・高分解能測定を実現するとともに、量子化学計算や多変量解析, 機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。

論文

Sorption of Eu$$^{3+}$$ on Na-montmorillonite studied by time-resolved laser fluorescence spectroscopy and surface complexation modeling

佐々木 隆之*; 上田 健揚*; 斉藤 拓巳; 青柳 登; 小林 大志*; 高木 郁二*; 木村 貴海; 舘 幸男

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.592 - 601, 2016/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:74.37(Nuclear Science & Technology)

ナトリウム型モンモリロナイトへのEu(III)の収着に対するpH, Eu濃度,硝酸塩濃度の影響について、バッチ収着試験と時間分解型レーザー誘起蛍光分光(TRLFS)によって調査された。0.01M硝酸ナトリウム中では分配係数(Kd)はpHにほとんど依存せず、一方で、1M硝酸ナトリウム中ではKdはpHに大きく依存した。陽イオン交換モデルと1サイトの静電補正を考慮しない表面錯体モデルを組み合せたモデルによってKdデータが解釈された。Eu表面化学種に対するTRLFSスペクトルはパラレル因子分析法(PARAFAC)により解析され、1つの外圏錯体(ファクターA)と2つの内圏錯体(ファクターB及びC)への対応が示唆された。ファクターAとBは、イオン交換サイトへ収着したEu、エッジの水酸基との内圏錯体に、それぞれ対応するものである。ファクターCは比較的高いpH、イオン強度条件で支配的であり、表面におけるEu(OH)$$_{3}$$の析出物と評価された。

論文

Time-resolved photoelectron spectroscopy of oxidation on the Ti(0001) surface

高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 水野 善之*; 頓田 英樹*; 本間 禎一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 200, p.376 - 381, 2003/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.35(Instruments & Instrumentation)

Tiは耐食性,耐熱性に優れた性質から今日広く使われている。Ti表面は活性であるため酸化による不動態化が必要であるが、Ti酸化膜の形成過程についてはよく理解されていない。本研究では極薄膜のTi酸化膜の形成過程における化学結合状態を調べることを目的としてTi(0001)表面の初期酸化過程を放射光を用いた時間分解光電子分光でその場観察した。実験には原研ビームラインBL23SUの表面反応分析装置を用いた。Ti-2p,O-1sの光電子スペクトルをそれぞれ40eV,10eVの広い範囲にわたって短時間で計測して時間発展を観察することに成功した。酸化の初期においては最表面Tiの酸化に伴い内殻準位のエネルギーがシフトしたTiの成分が減少し、酸化の進行に伴って再び最表面にTi層が出現するとともに酸化が再び進行することがわかった。

論文

Solid-aqueous phase equilibria of uranium(VI) under ambient conditions

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 75(3), p.159 - 167, 1996/00

0.1M NaClO$$_{4}$$、液温25$$^{circ}$$C、pH2.8~4.6(8.0及び0.3%CO$$_{2}$$分圧)及びpH3.8~7.0(0.03%CO$$_{2}$$分圧)溶液のU(VI)固液相平衡について研究した。pH7以下の8.0%CO$$_{2}$$分圧下でUO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)、0.3%及び0.03%CO$$_{2}$$分圧下でUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)が溶解度制限固相として存在することを確認した。pH7以上の溶液中で、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)からのNaを含む結晶化度の低い固相への相転移が観られた。熱力学的溶解度積として、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)のlog K°$$_{sp}$$=-14.91$$pm$$0.10、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)のlog K°$$_{s}$$=4.68$$pm$$0.14(0.3%CO$$_{2}$$)、log K°$$_{s}$$=5.14$$pm$$0.05(0.03%CO$$_{2}$$)を算出した。時間分解しレーザー誘起蛍光法による分光学的スペシエーションを利用して、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)の溶解度の評価について議論し、錯形成定数log K'$$_{35}$$=-17.14$$pm$$0.13を得た。

論文

A Laboratory scale apparatus for the time-resolved X-ray absorption spectroscopy using laser plasmas as an X-ray source

依田 修; 宮下 敦巳; 村上 浩一*; 大柳 孝純*; 青木 貞雄*; 山口 直洋*

Japanese Journal of Applied Physics, 32(SUPPL.32-2), p.255 - 257, 1993/00

レーザープラズマを軟X線光源とする実験室規模のX線吸収分光装置を開発した。この装置の主たる利用目的は種々の物質のエネルギービームによるプロセシング過程をX線吸収微細構造(XAFS)の観測によって解明することである。装置の構成、特徴及び性能について述べるとともに、カーボンのレーザーアブレーションの過程を時間分解測定した結果について報告する。

報告書

Dynamic behaviors of fragments ejected from the surface of carbon materials by laser ablation

依田 修; 宮下 敦巳; 大柳 孝純*; 村上 浩一*

JAERI-M 92-173, 27 Pages, 1992/10

JAERI-M-92-173.pdf:1.22MB

レーザープラズマをX線源として用いた実験室規模時間分解X線吸収分光装置を作製した。この装置の使用主目的は、100eV~3keVのエネルギー範囲で、プロセス中の種々の物質のX線吸収微細構造を観測することである。金をターゲットに用いた時、300eV以下のエネルギー範囲で最も強いX線が発生し、パルス当り10$$^{16}$$光子の強度が得られた。分光器のエネルギー分解能は5$$times$$10$$^{-3}$$であった。炭素棒とC$$_{60}$$粉末を圧縮したペレットのレーザーアブレーションによって表面から飛び出したフラグメントの動的挙動を観測した。フラグメントの主成分はクラスター、中性原子及びイオンで速度は$$<$$1.4$$times$$10$$^{4}$$m/s(クラスター)及び$$>$$2$$times$$10$$^{4}$$m/s(原子、イオン)と評価された。弱いアブレーションではC$$_{60}$$分子がペレットから分解せずに飛び出す。XPSの結果から、ペレット表面の組織変化が示唆され、SEMの結果から、表面散乱模型で説明できる周期構造が見い出された。

論文

Time resolved X-ray absorption spectroscopy apparatus using laser plasma as an X-ray source

依田 修; 宮下 敦巳; 村上 浩一*; 青木 貞雄*; 山口 直洋*

Excimer Lasers and Applications III, p.463 - 466, 1991/00

高原子番号物質に、絞り込んだ高強度パルスレーザを照射した時のプラズマから発生する軟X線は時間分解X線吸収分光の光源として極めて有望である。我々は数年末20J出力のYAGレーザを用いた時間分解X線吸収分光装置の開発を行って来た。こり装置の特徴の一つとして、比較的高エネルギー(~3keV)までのX線吸収分光を行えるような設計としたことが挙げられる。このため、この装置には低・高エネルギー用に2組の光学系を設置した。現在までに得られたこの装置の特性と、この装置を用いて計画されている研究について紹介する。

報告書

Progress report on JAERI-ORNL cooperative neutron scattering research, April 1, 1985 - March 31, 1987

舩橋 達

JAERI-M 87-166, 107 Pages, 1987/10

JAERI-M-87-166.pdf:2.8MB

中性子散乱日米科学技術協力により、昭和60~61年度の間に、オークリッジ国立研究所に設置した広角中性子回折装置を利用してなされた研究活動をまとめたものである。昭和60年度はこの協力研究が本格化に入った時期であり、昭和61年11月の突然のHFIRの停止に到るまでの期間に、温度急変用の付属機器を利用した相転移機構の研究、単結晶の2次元回折の研究などが行われた。このレポートには、装置に関する2編の報告と、11編の中性子散乱実験を収録している。

口頭

Time-resolved reflection spectroscopy for simultaneous monitoring VUV waveform and plasma formation

板倉 隆二

no journal, , 

本研究で、強レーザー励起パルスによって誘起されたプラズマ生成を観測するため時間分解真空紫外反射分光に基づいた新しい方法を提案し、実証した。本手法は、真空紫外プローブパルスの時間波形も同時に抽出することが可能である

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